随着全球能源危机加剧,氢能成为替代传统化石燃料的重要选择,具有广阔的应用前景。在电解水制氢反应中,阳极析氧反应(OER)的缓慢动力学阻碍了其发展。最近,用热力学上有利的小分子氧化反应(例如肼氧化反应,HzOR)来替代OER用于产氢是一种很有效的方法。HzOR具有较低的理论电位(–0.33 Vvs.RHE),可大幅降低制氢能耗。然而,现有HzOR催化剂的长期稳定性还不十分令人满意,另外同时具有HzOR和析氢(HER)性质的双功能催化剂的构筑也是一个挑战。因此,开发能够在工业级电流密度下耐久性运行的用于HzOR和HER双功能催化剂对于推进实际制氢应用至关重要。
针对上述问题,卢晓峰教授研究团队提出了一种原位电化学/化学重构策略,实现了RuPdOx中空纳米纤维在HER和HzOR中分别自发产生RuO2/Pd异质结构。密度泛函理论(DFT)计算证实了界面处Pd到RuO2的有效电子转移,调控了RuO2/Pd异质结构中Pd和Ru的d带中心位置,优化了局部电子环境和中间体的吸附与解吸,显著降低了HER过程中的水解离能垒和HzOR过程中的决速步能垒,大幅提升了催化性能。重构后的催化剂在工业级电流密度下展现了明显优于商业Pt/C催化剂的HER和HzOR性能。此外,重构后的催化剂在1A cm–2电流密度下稳定运行500小时,远优于目前报道的HzOR催化剂。值得注意的是,以RuPdOx中空纳米纤维催化剂为电极,构建的双电极全肼水解池(OHzS)的产氢能耗显著低于整体电解水系统,表现出高效产氢性能。
上述成果以“Deep reconstruction of RuPdOxhollow nanofibers for efficient electrocatalytic hydrazine oxidation-assisted hydrogen production”为题发表在Advanced Materials上。第一作者为91视频-性视频-国产视频
硕士研究生王钥竹和中科院长春应化所博士研究生姜秋伶,通讯作者为91视频-性视频-国产视频
卢晓峰教授、钟梦晓博士和中科院长春应化所王颖研究员。

图1.RuPdOx纳米纤维重构用于HzOR和HER。
论文链接://doi.org/10.1002/adma.202504922