芳香烷烃选择性催化氧化制备芳香酮是有机合成与化工生产中的重要反应。然而,传统过渡金属氧化物催化剂通常比表面积较低、活性晶面暴露不足,导致可利用活性位点有限且本征活性较差,难以高效活化芳香烷烃中的惰性C-H键,同时也难以实现对竞争反应的调控。介孔单晶金属氧化物兼具丰富可及的活性位点与可控暴露的活性晶面,在催化领域展现出巨大潜力。但受结晶与造孔过程之间热力学不相容的制约,该类材料的合成仍面临巨大挑战。

图1 能量驱动晶面定向生长策略示意图
针对上述问题,乔振安教授团队报道了一种能量驱动晶面定向生长策略,成功制备出一系列孔结构可调、选择性暴露高能活性晶面的介孔单晶金属氧化物。在合成过程中,聚乙烯吡咯烷酮发挥双重调控功能:一方面作为表面能调节剂,通过配体-金属相互作用选择性稳定(111)高能晶面的定向晶化过程;另一方面作为孔道稳定剂,利用空间位阻效应有效抑制结晶过程中的晶体致密化倾向,实现了长程晶格有序性与介孔结构的有机整合。制备的介孔单晶Co3O4在温和条件下催化芳香烷烃选择性氧化制备芳香酮,转化率与选择性可达99%,催化性能显著优于多晶与无孔对照样品。该工作建立了介孔单晶金属氧化物的可控合成新范式,也为可持续化学转化领域高性能晶面工程多孔催化剂的设计与开发提供了新思路。
该研究成果以“High-energy-facet-oriented mesoporous single-crystal metal oxides for selective oxidation catalysis”为题发表在Advanced Materials上(Adv. Mater.2026, 0,e73641)。91视频-性视频-国产视频
博士研究生董阳波为第一作者,乔振安教授为通讯作者。
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//advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.73641